Câu chuyện xoanh quanh nhân vật chính là chú sói nhỏ Wolfoo 8 tuổi - một chú bé vui vẻ, tốt bụng và yêu thích sự khám phá. Đồng hành cùng Wolfoo chính là cô em gái Lucy 6 tuổi tinh nghịch, hay làm nũng nhưng vô cùng yêu thương anh trai. Câu chuyện bắt đầu khi hai anh em Wolfoo và Lucy bị hút vào một chiếc dây chuyền và đến với Linh Giới - một thế giới vô cùng kỳ diệu. Tại Linh Giới, một sự cố bất ngờ đã khiến hai anh em bị chia tách. Trong hành trình tìm em gái, Wolfoo đã vô tình bị cuốn vào cuộc đấu tranh khốc liệt chống lại binh đoàn quỷ dữ - đứng đầu là Chúa Quỷ Bane - đang cai trị Đảo Thần Bí.